وی پس از چهار سال اقامت در نجف به دستور آیت اللَّه سیدابوالحسن اصفهانی جهت مبارزه با کجرویهای کسروی به ایران آمد و با تشکیل "جمعیت فداییان اسلام" به مبارزه با بدخواهان و بداندیشان پرداخت. ترور وابستگان استعماری مانند احمد کسروی، عبدالحسین هژیر، علی رزم آرا و حسین علاء از جمله فعالیتهای سیاسی این جمعیت بود.
البته زیر بار زور نرفتن سید مجتبی نواب صفوی در همان دوران دبیرستان بر فرزندش نیز تاثیر گذاشت تا جایی که نواب صفوی به دلیل کشف حجاب در دبیرستان تظاهراتی به راه انداخت. بعد برای کار و امرار معاش به اهواز رفته و در شرکت نفت مشغول به کار شد. کار سید مجتبی در شرکت نفت زیاد طول نکشید و به دلیل اغتشاش کارگران و درگیری انها با مسئولان انگلیسی و سخنرانی اش در جمع کارگران تحت تعقیب قرار گرفت تا اینکه تصمیم گرفت فرار کند و برای فراگیری دروس حوزوی و فقهی راهی نجف شود. اما برای تامین معاش خود مجبور بود کار کند برای همین به ساخت و فروش انواع عطریات روی آورد. استادان به نام آن دوره یعنی عبدالحسین امینی، حاج آقا حسین قمی و شیح محمد تهرانی توانستند سید مجتبی را به خود جذب کنند و همین موجب شد تا این روحانی جوان در امور فقهی ممتاز شود.
