آرمین پیش از انقلاب عضو هستهٔ مرکزی [[گروه توحیدی صف]] بود که به مبارزه نظامی و سیاسی با حکومت پهلوی می‌پرداخت.<ref>[http://www.etemaad.ir/Released/87-11-14/296.htm بحران ۵۴ و گروه‌های خودجوش؛ گروه توحیدی صف] {{Webarchive|url=https://web.archive.org/web/20090413091147/http://etemaad.ir/Released/87-11-14/296.htm |date=۱۳ آوریل ۲۰۰۹ }}، روزنامه اعتماد، ۱۴ بهمن ۱۳۸۷</ref> این گروه یکی از هفت گروهی (در کنار گروه‌های امت واحده، توحیدی بدر، فلاح، فلق، منصورون، موحدین) بود که پس از انقلاب در [[سازمان مجاهدین انقلاب اسلامی]] ادغام شدند.<ref name=etel/> آرمین یکی از بنیانگذاران [[سازمان مجاهدین انقلاب اسلامی]] بود و در ابتدای فعالیت مسئول واحد ایدئولوژی سازمان بود که با نام مستعار «برادر امین» به اعلام مواضع سازمان می‌پرداخت.<ref name=etel/> این سازمان خود را به [[سید روح‌الله خمینی]] و [[انقلاب ایران (۱۳۵۷)]] وفادار می‌دانست و از ابتدای کار، در بیانیه‌هایشان اعلام کردند که به منظور مبارزه با دشمنان، مخفی خواهند ماند.<ref name=etel/>
محسن آرمین همراه با [[مصطفی تاجزاده]] در آغاز انقلاب به سازماندهی [[کمیته انقلاب اسلامی|کمیته‌های انقلاب]] می‌پرداختند {{مدرک}} و با قدرت گرفتن [[سپاه]] و کمیته‌ها در آن زمان، سازمان مجاهدین در هر دو نهاد حضوری فعال داشت.<ref name=etel/>{{مدرک}} گرایش بخشی از نیروهای تازه‌جذب‌شده به فقهایی چون [[احمد آذری قمی]]، [[محمدعلی شرعی]]، و [[حسین راستی کاشانی]] باعث شد تا یک انشعاب [[راست‌گرا]] در سازمان شکل بگیرد که در ۱۳۶۱ شرایط را بحرانی کرد و زمینهٔ خروج ۳۷ نفر از اعضای جناح چپ‌گرای سازمان از جمله محسن آرمین از سازمان را فراهم کرد، تا اینکه در سال ۱۳۶۵ این سازمان منحل شد.<ref name=etel/> [[سازمان مجاهدین انقلاب اسلامی ایران|سازمان مجاهدین انقلاب اسلامی '''ایران''']] در ۱۶ مهر ۱۳۷۰ خورشیدی، با کوشش برخی از اعضای جناح چپ [[سازمان مجاهدین انقلاب اسلامی]] تأسیس شد که در اینجا نیز محسن آرمین در کنار کسانی چون [[محمد سلامتی]]، [[بهزاد نبوی]]، [[مصطفی تاجزاده]]، [[هاشم آقاجری]]، [[ابوالفضل قدیانی]]، [[فیض‌الله عرب‌سرخی]] و [[صادق نوروزی]] یکی از اعضای مؤسس آن بود. او همچنین سردبیری دوهفته‌نامهٔ [[عصر ما]]، نشریهٔ رسمی مجاهدین انقلاب اسلامی ایران را بر عهده داشت.<ref>{{یادکرد وب| نشانی = http://www.sobhesadegh.ir/1389/0443/M12.HTM| عنوان = ائتلاف سازمان مجاهدین و حزب کارگزاران| تاریخ بازدید = ۲۵ اردیبهشت ۱۳۸۹| تاریخ = | ناشر = هفته‌نامهٔ صبح صادق| زبان = فارسی}}{{پیوند مرده|date=اکتبر ۲۰۱۹ |bot=InternetArchiveBot }}</ref> بر خلاف کسانی چون [[بهزاد نبوی]] و [[محمد سلامتی]] که سال‌ها در دولت کار کردند و برخلاف [[مصطفی تاجزاده|تاجزاده]] که به دولت خاتمی وارد شد، محسن آرمین هرگز به دولت وارد نشد و تنها به فعالیت در سازمان پرداخت. او تا پیش از جدایی گروه [[کیان (مجله)|کیان]] و [[زنان (ماهنامه)|زنان]] از [[کیهان فرهنگی]]، مدتی در حلقهٔ کیان و از جملهٔ گروه نویسندگان کیهان فرهنگی بود که بیش‌ترشان از شاگردان فکری [[عبدالکریم سروش]] به شمار می‌رفتند.<ref name=etel/>
