پس از کشته‌شدن علی بن موسی الرضا،الرضا شیعیان و علاقه مندانش،مردم جزوات قرآنی را وقف آستان اوامام می‌کردند که این کتب در مکانی خاص واقع در مسجد بالاسر به نام قرائت‌خانه جمع‌آوری شده‌بود. با افزایش تعداد موقوفات این کتابخانه ۶ بار در حرم جابه‌جا شد که به‌ترتیب مسجد بالاسر، بالای کفشداری ۱۰، صحن موزه پهلوی سابق، تالار آینه، در قسمت شرقی موزه و محل فعلی کتابخانه آخرین ساختمان آن است.<ref>{{یادکرد وب|نویسنده=|کد زبان=|تاریخ=|وبگاه=خبرگزاری دانشجویان ایران|نشانی=https://www.isna.ir/news/96062916798/چگونه-در-حرم-رضوی-کتابخانه-ایجاد-شد|عنوان=چگونه در حرم رضوی کتابخانه ایجاد شد؟}}</ref> ساختمان فعلی کتابخانه که احداث آن از سال ۱۳۶۰ آغاز شده‌بود و در سال ۱۳۷۲ پایان یافت در سال ۱۳۷۳ مورد بهره‌برداری قرار گرفت.<ref>{{یادکرد وب|نویسنده=|کد زبان=|تاریخ=|وبگاه=سازمان کتابخانه‌ها، موزه‌ها و مرکز اسناد آستان قدس رضوی|نشانی=https://library.aqr.ir/Portal/home/?news/436734/478965/478971/History|عنوان=تاریخچه|بازبینی=2017-12-16}}</ref> در این کتابخانه ۱۲ هزار و ۴۰۰ نسخه کتاب‌های خطی، چاپ سنگی و چاپی پیرامون علی بن موسی الرضا وجود دارد که قدمت برخی از آن‌ها به ۱۲ قرن می‌رسد.<ref>{{یادکرد وب|نویسنده=|کد زبان=|تاریخ=|وبگاه=خبرگزاری جمهوری اسلامی|نشانی=http://www.irna.ir/fa/News/82327286|عنوان=کتابخانه آستان قدس گنجینه 1200 سال کتابت پیرامون امام رضا (ع)}}</ref>
